Mae deunyddiau dau ddimensiwn, fel graphene, yn ddeniadol ar gyfer cymwysiadau lled-ddargludyddion confensiynol a chymwysiadau eginol mewn electroneg hyblyg. Fodd bynnag, mae cryfder tynnol uchel graphene yn arwain at hollti ar straen isel, gan ei gwneud yn heriol i fanteisio ar ei briodweddau electronig rhyfeddol mewn electroneg ymestynadwy. Er mwyn galluogi perfformiad rhagorol dargludyddion graphene tryloyw sy'n ddibynnol ar straen, fe wnaethom greu nanoscrolls graphene rhwng haenau graphene wedi'u pentyrru, y cyfeirir atynt fel sgroliau graphene / graphene amlhaenog (MGGs). O dan straen, roedd rhai sgroliau'n pontio'r parthau tameidiog o graphene i gynnal rhwydwaith trylifo a oedd yn galluogi dargludedd rhagorol ar straen uchel. Cadwodd MGGs trihaenog a gefnogir ar elastomers 65% o'u dargludiant gwreiddiol ar straen o 100%, sy'n berpendicwlar i gyfeiriad llif y cerrynt, tra bod ffilmiau trihaenog o graphene heb nanoscrolls wedi cadw 25% yn unig o'u dargludiad cychwynnol. Roedd transistor holl-garbon y gellir ei ymestyn, a luniwyd gan ddefnyddio MGGs fel electrodau, yn arddangos trawsyriant o >90% ac yn cadw 60% o'i allbwn cerrynt gwreiddiol ar straen o 120% (cyfochrog â chyfeiriad cludo gwefr). Gallai'r transistorau carbon holl-ymestynadwy a thryloyw hyn alluogi optoelectroneg soffistigedig y gellir ei hymestyn.
Mae electroneg dryloyw ymestynadwy yn faes cynyddol sydd â chymwysiadau pwysig mewn systemau biointegredig datblygedig (1, 2) yn ogystal â'r potensial i integreiddio ag optoelectroneg ymestynnol (3, 4) i gynhyrchu roboteg ac arddangosiadau meddal soffistigedig. Mae Graphene yn arddangos priodweddau dymunol iawn o drwch atomig, tryloywder uchel, a dargludedd uchel, ond mae ei weithrediad mewn cymwysiadau ymestynadwy wedi'i atal gan ei duedd i gracio ar straeniau bach. Gallai goresgyn cyfyngiadau mecanyddol graphene alluogi ymarferoldeb newydd mewn dyfeisiau tryloyw y gellir eu hymestyn.
Mae priodweddau unigryw graphene yn ei gwneud yn ymgeisydd cryf ar gyfer y genhedlaeth nesaf o electrodau dargludol tryloyw (5, 6). O'i gymharu â'r dargludydd tryloyw a ddefnyddir amlaf, indium tun ocsid [ITO; 100 ohms/sgwâr (sgwâr) ar 90% tryloywder ], mae gan graffen monolayer a dyfir trwy ddyddodiad anwedd cemegol (CVD) gyfuniad tebyg o wrthiant dalen (125 ohms/sq) a thryloywder (97.4%) (5). Yn ogystal, mae gan ffilmiau graphene hyblygrwydd rhyfeddol o'i gymharu ag ITO (7). Er enghraifft, ar swbstrad plastig, gellir cadw ei ddargludedd hyd yn oed ar gyfer radiws plygu crymedd mor fach â 0.8 mm (8). Er mwyn gwella ei berfformiad trydanol ymhellach fel dargludydd hyblyg tryloyw, mae gwaith blaenorol wedi datblygu deunyddiau hybrid graphene gyda nanowires arian un-dimensiwn (1D) neu nanotiwbiau carbon (CNTs) (9-11). Ar ben hynny, mae graphene wedi'i ddefnyddio fel electrodau ar gyfer lled-ddargludyddion heterostrwythol dimensiwn cymysg (fel Si swmp 2D, nanowires / nanotiwbiau 1D, a dotiau cwantwm 0D) (12), transistorau hyblyg, celloedd solar, a deuodau allyrru golau (LEDs) (13). -23).
Er bod graphene wedi dangos canlyniadau addawol ar gyfer electroneg hyblyg, mae ei gymhwysiad mewn electroneg ymestynadwy wedi'i gyfyngu gan ei briodweddau mecanyddol (17, 24, 25); mae gan graphene anystwythder mewn awyren o 340 N/m a modwlws Young o 0.5 TPa ( 26). Nid yw'r rhwydwaith carbon-carbon cryf yn darparu unrhyw fecanweithiau afradu ynni ar gyfer straen cymhwysol ac felly mae'n cracio'n rhwydd ar lai na 5% o straen. Er enghraifft, dim ond llai na 6% o straen y gall graphene CVD a drosglwyddir i swbstrad elastig polydimethylsiloxane (PDMS) gynnal ei ddargludedd ar lai na 6% (8). Mae cyfrifiadau damcaniaethol yn dangos y dylai crychu a chydadwaith rhwng gwahanol haenau leihau'r anystwythder yn gryf (26). Trwy bentyrru graphene i haenau lluosog, adroddir bod y graphene dwy haen neu drihaenog hwn y gellir ei ymestyn i straen o 30%, gan arddangos newid gwrthiant 13 gwaith yn llai na newid graphene monolayer (27). Fodd bynnag, mae hyn yn stretchability yn dal yn sylweddol israddol i gyflwr-of-the-celf c onductors stretchable (28, 29).
Mae transistorau yn bwysig mewn cymwysiadau y gellir eu hymestyn oherwydd eu bod yn galluogi darlleniad synhwyrydd soffistigedig a dadansoddi signal (30, 31). Gall transistorau ar PDMS gyda graphene amlhaenog fel electrodau ffynhonnell / draen a deunydd sianel gynnal swyddogaeth drydanol hyd at straen 5% (32), sy'n sylweddol is na'r isafswm gwerth gofynnol (~ 50%) ar gyfer synwyryddion monitro iechyd gwisgadwy a chroen electronig ( 33, 34). Yn ddiweddar, archwiliwyd dull kirigami graphene, a gellir ymestyn y transistor sy'n cael ei borthi gan electrolyt hylif i gymaint â 240% (35). Fodd bynnag, mae'r dull hwn yn gofyn am graphene crog, sy'n cymhlethu'r broses saernïo.
Yma, rydym yn cyflawni dyfeisiau graphene y gellir eu hymestyn yn fawr trwy ryngosod sgroliau graphene (~ 1 i 20 μm o hyd, ~ 0.1 i 1 μm o led, a ~ 10 i 100 nm o uchder) rhwng haenau graphene. Rydym yn rhagdybio y gallai'r sgroliau graphene hyn ddarparu llwybrau dargludol i bontio craciau yn y dalennau graphene, gan gynnal dargludedd uchel o dan straen. Nid oes angen synthesis na phroses ychwanegol ar y sgroliau graphene; maent yn cael eu ffurfio'n naturiol yn ystod y weithdrefn trosglwyddo gwlyb. Trwy ddefnyddio sgroliau amlhaenog G/G (graffene/graphene) (MGGs) electrodau ystwythadwy graphene (ffynhonnell/draen a giât) a CNTs lled-ddargludol, roeddem yn gallu dangos transistorau holl-garbon hynod dryloyw ac estynadwy iawn, y gellir eu hymestyn i 120 % straen (cyfochrog â chyfeiriad cludo gwefr) a chadw 60 % o'u hallbwn cerrynt gwreiddiol. Dyma'r transistor tryloyw carbon mwyaf ymestynadwy hyd yn hyn, ac mae'n darparu digon o gerrynt i yrru LED anorganig.
Er mwyn galluogi electrodau graphene ymestyn tryloyw ardal fawr, dewisom graphene tyfu CVD ar Cu ffoil. Cafodd y ffoil Cu ei atal yng nghanol tiwb cwarts CVD i ganiatáu twf graphene ar y ddwy ochr, gan ffurfio strwythurau G / Cu / G. I drosglwyddo graphene, fe wnaethon ni sbin-gorchuddio haen denau o poly(methyl methacrylate) (PMMA) yn gyntaf i amddiffyn un ochr i'r graphene, a enwon ni graphene ochr uchaf (i'r gwrthwyneb ar gyfer ochr arall y graphene), ac wedi hynny, y ffilm gyfan (PMMA/graffene uchaf/Cu/graffene gwaelod) yn socian mewn (NH4)2S2O8 ateb i ysgythru i ffwrdd y ffoil Cu. Mae'n anochel y bydd gan y graphene ochr waelod heb y cotio PMMA graciau a diffygion sy'n caniatáu i ysgythrwr dreiddio drwodd (36, 37). Fel y dangosir yn Ffig. 1A, o dan effaith tensiwn arwyneb, rholiodd y parthau graphene a ryddhawyd yn sgroliau a'u cysylltu wedyn ar weddill y ffilm top-G/PMMA. Gellid trosglwyddo'r sgroliau top-G/G i unrhyw swbstrad, fel SiO2/Si, gwydr, neu bolymer meddal. Mae ailadrodd y broses drosglwyddo hon sawl gwaith i'r un swbstrad yn rhoi strwythurau MGG.
(A) Darlun sgematig o'r weithdrefn saernïo ar gyfer MGGs fel electrod y gellir ei ymestyn. Yn ystod y trosglwyddiad graphene, roedd graphene backside ar Cu ffoil wedi'i dorri ar ffiniau a diffygion, ei rolio i fyny i siapiau mympwyol, a'i gysylltu'n dynn ar y ffilmiau uchaf, gan ffurfio nanoscrolls. Mae'r pedwerydd cartŵn yn darlunio'r strwythur MGG wedi'i bentyrru. (B a C) Nodweddion TEM cydraniad uchel o MGG monolayer, gan ganolbwyntio ar y monolayer graphene (B) a'r sgrôl (C) rhanbarth, yn y drefn honno. Mae mewnosodiad (B) yn ddelwedd chwyddhad isel sy'n dangos morffoleg gyffredinol MGGs monolayer ar y grid TEM. Mewnosodiadau o (C) yw'r proffiliau dwyster a gymerwyd ar hyd y blychau hirsgwar a nodir yn y ddelwedd, lle mae'r pellteroedd rhwng yr awyrennau atomig yn 0.34 a 0.41 nm. (D ) Sbectrwm EEL ymyl K carbon gyda'r brigau graffitig nodweddiadol π* a σ* wedi'u labelu. (E) Delwedd AFM adrannol o sgroliau monolayer G/G gyda phroffil uchder ar hyd y llinell ddotiog felen. (F i I) Delweddau microsgopeg optegol a AFM o dair haen G heb (F a H) a gyda sgroliau (G ac I) ar swbstradau SiO2/Si 300-nm-trwchus, yn y drefn honno. Cafodd sgroliau cynrychioliadol a chrychau eu labelu i amlygu eu gwahaniaethau.
Er mwyn gwirio bod y sgroliau wedi'u rholio o ran natur graphene, fe wnaethom gynnal astudiaethau microsgopeg trawsyrru electron (TEM) a sbectrosgopeg colli ynni electronau (EEL) cydraniad uchel ar strwythurau sgrolio G/G monolayer. Mae Ffigur 1B yn dangos strwythur hecsagonol graphene monolayer, ac mae'r mewnosodiad yn morffoleg gyffredinol y ffilm wedi'i gorchuddio ar un twll carbon o'r grid TEM. Mae'r monolayer graphene rhychwantu'r rhan fwyaf o'r grid, ac mae rhai naddion graphene ym mhresenoldeb pentyrrau lluosog o gylchoedd hecsagonol yn ymddangos (Ffig. 1 B). Drwy chwyddo i mewn i sgrôl unigol (Ffig. 1C), gwelsom lawer iawn o ymylon dellt graphene, gyda'r bylchau dellt rhwng 0.34 a 0.41 nm. Mae'r mesuriadau hyn yn awgrymu bod y naddion yn cael eu rholio ar hap ac nad ydyn nhw'n graffit perffaith, sydd â bylchau dellt o 0.34 nm mewn pentyrru haenau “ABAB”. Mae Ffigur 1D yn dangos y sbectrwm carbon EEL ymyl K, lle mae'r brig ar 285 eV yn tarddu o'r orbital π* a'r un arall tua 290 eV o ganlyniad i drawsnewidiad yr orbital σ*. Gellir gweld bod bondio sp2 yn dominyddu yn y strwythur hwn, gan wirio bod y sgroliau'n hynod graffitig.
Mae delweddau microsgopeg optegol a microsgopeg grym atomig (AFM) yn rhoi cipolwg ar ddosbarthiad nanoscrolls graphene yn y MGGs (Ffig. 1, E i G, a ffigys. S1 a S2). Mae'r sgroliau'n cael eu dosbarthu ar hap dros yr wyneb, ac mae eu dwysedd mewn awyren yn cynyddu'n gymesur â nifer yr haenau wedi'u pentyrru. Mae llawer o sgroliau wedi'u clymu'n glymau ac yn arddangos uchder anghydffurf yn yr ystod o 10 i 100 nm. Maent yn 1 i 20 μm o hyd a 0.1 i 1 μm o led, yn dibynnu ar faint eu naddion graphene cychwynnol. Fel y dangosir yn Ffig. 1 (H ac I), mae gan y sgroliau feintiau sylweddol fwy na'r crychau, gan arwain at ryngwyneb llawer mwy garw rhwng haenau graphene.
I fesur y priodweddau trydanol, gwnaethom batrymu ffilmiau graphene gyda neu heb strwythurau sgrolio a haenau wedi'u pentyrru yn stribedi 300-μm o led a 2000-μm o hyd gan ddefnyddio ffotolithograffeg. Mesurwyd gwrthiannau dau-chwiliwr fel swyddogaeth straen o dan amodau amgylchynol. Roedd presenoldeb sgroliau yn lleihau'r gwrthedd ar gyfer monolayer graphene gan 80% gyda dim ond gostyngiad o 2.2% yn y transmittance (ffig. S4). Mae hyn yn cadarnhau bod nanoscrolls, sydd â dwysedd cerrynt uchel hyd at 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ), yn gwneud cyfraniad trydanol cadarnhaol iawn i'r MGGs. Ymhlith yr holl graphene plaen mono-, deu-, a thrilayer a MGGs, mae gan y MGG trilayer y dargludedd gorau gyda thryloywder o bron i 90%. Er mwyn cymharu â ffynonellau eraill o graphene a adroddwyd yn y llenyddiaeth, rydym hefyd yn mesur ymwrthedd taflen pedwar-chwiliwr (ffig. S5) ac yn eu rhestru fel swyddogaeth o transmittance yn 550 nm (ffig. S6) yn Ffig. 2 A. Mae MGG yn dangos dargludedd a thryloywder tebyg neu uwch na graffen plaen aml-la yer wedi'i bentyrru'n artiffisial a llai o ocsid graphene (RGO) (6, 8, 18). Sylwch fod gwrthiant dalennau graphene plaen amlhaenog wedi'i bentyrru'n artiffisial o lenyddiaeth ychydig yn uwch na'n MGG, yn ôl pob tebyg oherwydd eu hamodau twf heb eu optimeiddio a'u dull trosglwyddo.
(A) Gwrthiannau dalen pedwar-chwiliwr yn erbyn trawsyriant ar 550 nm ar gyfer sawl math o graphene, lle mae sgwariau du yn dynodi MGG mono-, deu-, a thrihaenog; mae cylchoedd coch a thrionglau glas yn cyfateb i graffene plaen amlhaenog a dyfwyd ar Cu a Ni o astudiaethau Li et al. (6) a Kim et al. (8), yn y drefn honno, a'i drosglwyddo wedyn i SiO2/Si neu gwarts; ac mae trionglau gwyrdd yn werthoedd ar gyfer RGO ar wahanol raddau lleihau o'r astudiaeth o Bonaccorso et al. ( 18). (B a C) Newid gwrthiant normaleiddio MGGs mono-, deu- a thrihaenog a G fel swyddogaeth straen perpendicwlar (B) a chyfochrog (C) i gyfeiriad llif y cerrynt. (D) Newid gwrthiant normaleiddio dwy haen G (coch) a MGG (du) o dan straen cylchol yn llwytho hyd at 50% o straen perpendicwlar. (E) Newid ymwrthedd normaleiddio trilayer G (coch) a MGG (du) o dan straen cylchol llwytho hyd at 90% o straen cyfochrog. (F) Newid cynhwysedd wedi'i normaleiddio o MGG mono-, deu- a thrihaenog G a deu-haen a thrihaenog fel swyddogaeth straen. Y mewnosodiad yw'r strwythur cynhwysydd, lle mae'r swbstrad polymer yn SEBS a'r haen dielectrig polymer yw'r SEBS 2-μm-trwchus.
Er mwyn gwerthuso perfformiad y MGG sy'n dibynnu ar straen, trosglwyddwyd graphene i swbstradau elastomer thermoplastig styrene-ethylen-butadiene-styrene (SEBS) (~2 cm o led a ~5 cm o hyd), a mesurwyd y dargludedd wrth i'r swbstrad gael ei ymestyn. (gweler Deunyddiau a Dulliau) yn berpendicwlar ac yn gyfochrog â chyfeiriad y llif cerrynt (Ffig. 2, B ac C). Gwellodd yr ymddygiad trydanol a oedd yn dibynnu ar straen wrth ymgorffori nanoscrolls a niferoedd cynyddol o haenau graphene. Er enghraifft, pan fo straen yn berpendicwlar i lif cerrynt, ar gyfer graphene monolayer, cynyddodd ychwanegu sgroliau'r straen ar doriad trydanol o 5 i 70%. Mae goddefgarwch straen y graphene trilayer hefyd wedi gwella'n sylweddol o'i gymharu â'r graphene monolayer. Gyda nanoscrolls, ar straen perpendicwlar 100%, dim ond 50% y cynyddodd ymwrthedd strwythur MGG trilayer, o'i gymharu â 300% ar gyfer trilayer graphene heb sgroliau. Ymchwiliwyd i newid ymwrthedd o dan lwyth straen cylchol. Er mwyn cymharu (Ffig. 2D), cynyddodd gwrthiant ffilm graphene deuhaenog plaen tua 7.5 gwaith ar ôl ~700 o gylchoedd ar 50% o straen perpendicwlar a pharhau i gynyddu gyda straen ym mhob cylchred. Ar y llaw arall, dim ond tua 2.5 gwaith y cynyddodd ymwrthedd MGG haen ddeuol ar ôl ~700 o gylchoedd. Gan gymhwyso straen hyd at 90% ar hyd y cyfeiriad cyfochrog, cynyddodd ymwrthedd graphene trilayer ~ 100 gwaith ar ôl 1000 o gylchoedd, tra mai dim ond ~8 gwaith ydyw mewn MGG tair haen (Ffig. 2E). Dangosir canlyniadau beicio yn ffig. S7. Mae'r cynnydd cymharol gyflymach mewn ymwrthedd ar hyd y cyfeiriad straen cyfochrog oherwydd bod cyfeiriadedd craciau yn berpendicwlar i gyfeiriad y llif presennol. Mae gwyriad gwrthiant yn ystod straen llwytho a dadlwytho oherwydd adferiad viscoelastig swbstrad elastomer SEBS. Mae ymwrthedd mwy sefydlog y stribedi MGG yn ystod beicio oherwydd presenoldeb sgroliau mawr a all bontio'r rhannau o'r graphene sydd wedi cracio (fel y mae AFM yn eu hamlygu), gan helpu i gynnal llwybr trylifo. Mae'r ffenomen hon o gynnal dargludedd trwy lwybr trylifol wedi'i hadrodd o'r blaen ar gyfer ffilmiau metel neu led-ddargludyddion wedi cracio ar swbstradau elastomer (40, 41).
Er mwyn gwerthuso'r ffilmiau hyn sy'n seiliedig ar graphene fel electrodau giât mewn dyfeisiau y gellir eu hymestyn, gwnaethom orchuddio'r haen graphene â haen deuelectrig SEBS (2 μm o drwch) a monitro'r newid cynhwysedd dielectrig fel swyddogaeth straen (gweler Ffig. 2F a'r Deunyddiau Atodol ar gyfer manylion). Gwelsom fod cynhwysedd ag electrodau graffen monolayer plaen a deuhaenog yn lleihau'n gyflym oherwydd colli dargludedd mewn awyren o graphene. Mewn cyferbyniad, dangosodd cynhwysedd wedi'i gatio gan MGGs yn ogystal â graphene trilayer plaen gynnydd mewn cynhwysedd â straen, a ddisgwylir oherwydd gostyngiad mewn trwch dielectrig gyda straen. Roedd y cynnydd disgwyliedig mewn cynhwysedd yn cyd-fynd yn dda iawn â'r strwythur MGG (ffig. S8). Mae hyn yn dangos bod MGG yn addas fel electrod giât ar gyfer transistorau y gellir eu hymestyn.
Er mwyn ymchwilio ymhellach i rôl sgrôl graphene 1D ar oddefiant straen dargludedd trydanol a rheoli'r gwahaniad rhwng haenau graphene yn well, fe wnaethom ddefnyddio CNT wedi'i orchuddio â chwistrell i ddisodli'r sgroliau graphene (gweler Deunyddiau Atodol). I ddynwared strwythurau MGG, gwnaethom adneuo tri dwysedd o CNTs (hynny yw, CNT1
(A i C) Delweddau AFM o dri dwysedd gwahanol o CNTs (CNT1
Er mwyn deall ymhellach eu gallu fel electrodau ar gyfer electroneg ymestynadwy, fe wnaethom ymchwilio'n systematig i forffolegau MGG a G-CNT-G dan straen. Nid yw microsgopeg optegol a microsgopeg electron sganio (SEM) yn ddulliau nodweddu effeithiol oherwydd bod diffyg cyferbyniad lliw ac mae SEM yn destun arteffactau delwedd yn ystod sganio electronau pan fydd graphene ar swbstradau polymer (ffigurau S9 a S10). Er mwyn arsylwi yn y fan a'r lle arwyneb y graphene dan straen, fe wnaethom gasglu mesuriadau AFM ar MGGs trihaenog a graphene plaen ar ôl eu trosglwyddo i swbstradau SEBS tenau iawn (~ 0.1 mm o drwch) ac elastig. Oherwydd y diffygion cynhenid yn CVD graphene a difrod anghynhenid yn ystod y broses drosglwyddo, mae'n anochel bod craciau'n cael eu cynhyrchu ar y graphene dan straen, a gyda straen cynyddol, daeth y craciau yn ddwysach (Ffig. 4, A i D). Yn dibynnu ar strwythur pentyrru yr electrodau carbon-seiliedig, mae'r craciau yn arddangos morffolegau gwahanol (ffig. S11) (27). Mae dwysedd ardal crac (a ddiffinnir fel ardal crac / ardal wedi'i dadansoddi) o graphene amlhaenog yn llai na dwysedd monolayer graphene ar ôl straen, sy'n gyson â'r cynnydd mewn dargludedd trydanol ar gyfer MGGs. Ar y llaw arall, gwelir sgroliau yn aml i bontio'r craciau, gan ddarparu llwybrau dargludol ychwanegol yn y ffilm dan straen. Er enghraifft, fel y'i labelir yn y ddelwedd o Ffig. 4B, roedd sgrôl lydan yn croesi hollt yn y MGG tair haen, ond ni welwyd sgrôl yn y graphene plaen (Ffig. 4, E i H). Yn yr un modd , CNTs hefyd yn pontio'r craciau yn graphene (ffig. S11). Mae dwysedd ardal crac, dwysedd ardal sgrolio, a garwedd y ffilmiau wedi'u crynhoi yn Ffig. 4K.
(A i H) Delweddau AFM yn y fan a'r lle o sgroliau G/G tair haen (A i D) a strwythurau tair haen G (E i H) ar elastomer SEBS tenau iawn (~ 0.1 mm o drwch) yn 0, 20, 60, a 100 % straen. Mae craciau a sgroliau cynrychioliadol wedi'u pwyntio â saethau. Mae'r holl ddelweddau AFM mewn ardal o 15 μm × 15 μm, gan ddefnyddio'r un bar graddfa lliw â'r label. (I) Geometreg efelychu electrodau graphene monolayer patrymog ar y swbstrad SEBS . (J) Map cyfuchlin efelychu o'r prif straen logarithmig mwyaf yn y graphene monolayer a'r swbstrad SEBS ar straen allanol o 20%. (K) Cymhariaeth o ddwysedd ardal crac (colofn goch), dwysedd ardal sgrolio (colofn felen), a garwedd wyneb (colofn las) ar gyfer gwahanol strwythurau graphene.
Pan fydd y ffilmiau MGG yn cael eu hymestyn, mae yna fecanwaith ychwanegol pwysig y gall y sgroliau bontio rhanbarthau wedi cracio o graphene, gan gynnal rhwydwaith trylifo. Mae'r sgroliau graphene yn addawol oherwydd gallant fod yn ddegau o ficromedrau o hyd ac felly'n gallu pontio craciau sydd fel arfer hyd at raddfa micromedr. Ar ben hynny, oherwydd bod y sgroliau'n cynnwys amlhaenau o graphene, disgwylir iddynt fod â gwrthiant isel. Mewn cymhariaeth, mae angen rhwydweithiau CNT cymharol drwchus (trosglwyddedd is) i ddarparu gallu pontio dargludol tebyg, gan fod CNTs yn llai (fel arfer ychydig o ficromedrau o hyd) ac yn llai dargludol na sgroliau. Ar y llaw arall, fel y dangosir yn ffig. S12, tra bod y graphene yn cracio wrth ymestyn i ddarparu ar gyfer straen, nid yw'r sgroliau'n cracio, gan nodi y gallai'r olaf fod yn llithro ar y graphene gwaelodol. Mae'r rheswm nad ydynt yn cracio yn debygol oherwydd y strwythur rholio, sy'n cynnwys llawer o haenau o graphene (~ 1 i 2 0 μm o hyd, ~ 0.1 i 1 μm o led, a ~ 10 i 100 nm o uchder), sydd wedi modwlws effeithiol uwch na'r graphene un haen. Fel yr adroddwyd gan Green a Hersam (42), gall rhwydweithiau CNT metelaidd (diamedr tiwb o 1.0 nm) gyflawni ymwrthedd dalennau isel <100 ohms/sq er gwaethaf y gwrthiant cyffordd mawr rhwng CNTs. O ystyried bod gan ein sgroliau graphene led o 0.1 i 1 μm a bod gan y sgroliau G / G ardaloedd cyswllt llawer mwy na CNTs, ni ddylai'r gwrthiant cyswllt a'r ardal gyswllt rhwng sgroliau graphene a graphene fod yn ffactorau cyfyngu i gynnal dargludedd uchel.
Mae gan y graphene fodwlws llawer uwch na'r swbstrad SEBS. Er bod trwch effeithiol yr electrod graphene yn llawer is na thrwch y swbstrad, mae anystwythder y graphene yn amseroedd ei drwch yn debyg i drwch yr is-haen (43, 44), gan arwain at effaith ynys anhyblyg gymedrol. Fe wnaethon ni efelychu anffurfiad graphene 1-nm-trwchus ar swbstrad SEBS (gweler Deunyddiau Atodol am fanylion). Yn ôl y canlyniadau efelychu, pan roddir straen o 20% ar y swbstrad SEBS yn allanol , y straen cyfartalog yn y graphene yw ~6.6% (Ffig. 4J a ffig. S13D), sy'n gyson ag arsylwadau arbrofol (gweler ffig. S13). . Gwnaethom gymharu'r straen yn y rhanbarthau patrymog graphene a swbstrad gan ddefnyddio microsgopeg optegol a chanfuwyd bod y straen yn rhanbarth y swbstrad o leiaf ddwywaith y straen yn y rhanbarth graphene. Mae hyn yn dangos y gallai'r straen a roddir ar batrymau electrod graphene gael ei gyfyngu'n sylweddol, gan ffurfio ynysoedd stiff graphene ar ben SEBS (26, 43, 44).
Felly, mae gallu electrodau MGG i gynnal dargludedd uchel o dan straen uchel yn debygol o gael ei alluogi gan ddau brif fecanwaith: (i) Gall y sgroliau bontio rhanbarthau sydd wedi'u datgysylltu i gynnal llwybr trylifiad dargludol, a (ii) gall y dalennau graphene amlhaenog / elastomer lithro dros ei gilydd, gan arwain at lai o straen ar electrodau graphene. Ar gyfer haenau lluosog o graphene a drosglwyddwyd ar elastomer, nid yw'r haenau ynghlwm yn gryf â'i gilydd, a all lithro mewn ymateb i straen (27). Cynyddodd y sgroliau hefyd garwedd yr haenau graphene, a allai helpu i gynyddu'r gwahaniad rhwng haenau graphene ac felly galluogi llithro'r haenau graphene.
Mae dyfeisiau carbon yn cael eu dilyn yn frwd oherwydd cost isel a thrwybwn uchel. Yn ein hachos ni, cafodd transistorau carbon eu gwneud gan ddefnyddio giât graphene gwaelod, ffynhonnell graphene uchaf / cyswllt draen, lled-ddargludydd CNT didoli, a SEBS fel dielectric ( Ffig. 5 A). Fel y dangosir yn Ffig. 5B, mae dyfais holl-garbon gyda CNTs fel y ffynhonnell/draen a'r giât (dyfais waelod) yn fwy afloyw na'r ddyfais ag electrodau graphene (dyfais uchaf). Mae hyn oherwydd bod rhwydweithiau CNT angen trwch mwy ac, o ganlyniad, trawsyriannau optegol is i gyflawni gwrthiannau dalennau tebyg i ymwrthedd graphene (ffig. S4). Mae Ffigur 5 (C a D) yn dangos cromliniau trosglwyddo ac allbwn cynrychioliadol cyn straen ar gyfer transistor wedi'i wneud ag electrodau MGG dwy haen. Lled y sianel a hyd y transistor heb ei hidlo oedd 800 a 100 μm, yn y drefn honno. Mae'r gymhareb ymlaen/oddi a fesurwyd yn fwy na 103 gyda cherhyntau ymlaen ac i ffwrdd ar lefelau 10−5 a 10−8 A, yn y drefn honno. Mae'r gromlin allbwn yn arddangos cyfundrefnau llinol a saturation delfrydol gyda dibyniaeth glir ar foltedd adwy, sy'n dynodi cyswllt delfrydol rhwng CNTs ac electrodau graphene (45). Gwelwyd bod y gwrthiant cyswllt ag electrodau graphene yn is na'r un â ffilm Au wedi'i anweddu (gweler ffig. S14). Mae symudedd dirlawnder y transistor y gellir ei ymestyn tua 5.6 cm2/Vs, yn debyg i symudedd yr un transistorau CNT didoledig polymer ar swbstradau Si anhyblyg gyda 300-nm SiO2 fel haen deuelectrig. Mae gwelliant pellach mewn symudedd yn bosibl gyda dwysedd tiwb wedi'i optimeiddio a mathau eraill o diwbiau ( 46 ).
(A) Cynllun transistor stretchable seiliedig ar graphene. SWNTs, nanotiwbiau carbon un wal. (B) Llun o'r transistorau y gellir eu hymestyn wedi'u gwneud o electrodau graphene (top) ac electrodau CNT (gwaelod). Mae'r gwahaniaeth mewn tryloywder yn amlwg yn amlwg. (C a D) Cromliniau trosglwyddo ac allbwn y transistor seiliedig ar graphene ar SEBS cyn straen. (E ac F) Cromliniau trosglwyddo, cerrynt ymlaen ac i ffwrdd, cymhareb ymlaen/oddi, a symudedd y transistor seiliedig ar graphene ar wahanol fathau.
Pan gafodd y ddyfais dryloyw, holl-garbon ei hymestyn i'r cyfeiriad yn gyfochrog â'r cyfeiriad cludo tâl, gwelwyd ychydig iawn o ddiraddio hyd at 120% o straen. Yn ystod ymestyn, gostyngodd y symudedd yn barhaus o 5.6 cm2/Vs ar straen 0% i 2.5 cm2/ Vs ar straen 120% (Ffig. 5F). Gwnaethom hefyd gymharu perfformiad y transistor ar gyfer gwahanol hyd sianeli (gweler tabl S1). Yn nodedig, ar straen mor fawr â 105%, roedd yr holl transistorau hyn yn dal i arddangos cymhareb ymlaen/diffodd uchel (>103) a symudedd (>3 cm2/Vs). Yn ogystal, fe wnaethom grynhoi'r holl waith diweddar ar dransisorau carbon cyfan (gweler tabl S2) (47-52). Trwy optimeiddio gwneuthuriad dyfeisiau ar elastomers a defnyddio MGGs fel cysylltiadau, mae ein transistorau carbon cyfan yn dangos perfformiad da o ran symudedd a hysteresis yn ogystal â bod yn estynadwy iawn.
Fel cymhwysiad o'r transistor cwbl dryloyw y gellir ei ymestyn, fe wnaethom ei ddefnyddio i reoli switsh LED (Ffig. 6A). Fel y dangosir yn Ffig. 6B, mae'r LED gwyrdd i'w weld yn glir trwy'r ddyfais holl-garbon ymestynadwy sydd wedi'i gosod yn union uwchben. Tra'n ymestyn i ~100% (Ffig. 6, C a D), nid yw dwyster y golau LED yn newid, sy'n gyson â pherfformiad y transistor a ddisgrifir uchod (gweler ffilm S1). Dyma'r adroddiad cyntaf o unedau rheoli y gellir eu hymestyn gan ddefnyddio electrodau graphene, gan ddangos posibilrwydd newydd ar gyfer electroneg estynadwy graphene.
(A) Cylched transistor i yrru LED. GND, daear. (B) Llun o'r transistor holl-garbon y gellir ei ymestyn a thryloyw ar straen 0% wedi'i osod uwchben LED gwyrdd. (C) Mae'r transistor tryloyw ac ymestynnol holl-garbon a ddefnyddir i newid y LED yn cael ei osod uwchben y LED ar 0% (chwith) a ~ straen 100% (dde). Mae saethau gwyn yn pwyntio fel y marcwyr melyn ar y ddyfais i ddangos y newid pellter sy'n cael ei ymestyn. (D) Golygfa ochr y transistor estynedig, gyda'r LED wedi'i wthio i'r elastomer.
I gloi, rydym wedi datblygu strwythur dargludol graphene tryloyw sy'n cynnal dargludedd uchel o dan straen mawr fel electrodau estynadwy, wedi'i alluogi gan nanoscrolls graphene rhwng haenau graphene pentyrru. Gall y strwythurau electrod MGG deu- a thrihaenog hyn ar elastomer gynnal 21 a 65%, yn y drefn honno, o'u dargludedd straen o 0% ar straen mor uchel â 100%, o'i gymharu â cholli dargludedd yn llwyr ar straen o 5% ar gyfer electrodau graphene monolayer nodweddiadol. . Mae llwybrau dargludol ychwanegol sgroliau graphene yn ogystal â'r rhyngweithio gwan rhwng yr haenau a drosglwyddir yn cyfrannu at sefydlogrwydd dargludedd uwch o dan straen. Fe wnaethom gymhwyso'r strwythur graphene hwn ymhellach i wneud transistorau ymestynnol holl-garbon. Hyd yn hyn, dyma'r transistor seiliedig ar graphene mwyaf ymestynadwy gyda'r tryloywder gorau heb ddefnyddio byclo. Er bod yr astudiaeth bresennol wedi'i chynnal i alluogi graphene ar gyfer electroneg ymestynadwy, credwn y gellir ymestyn y dull hwn i ddeunyddiau 2D eraill i alluogi electroneg 2D y gellir ei ymestyn.
Tyfwyd graphene CVD ardal fawr ar ffoil Cu crog (99.999%; Alfa Aesar) o dan bwysau cyson o 0.5 mtorr gyda 50-SCCM (centimedr ciwbig safonol y funud) CH4 a 20-SCCM H2 fel rhagflaenwyr ar 1000 ° C. Gorchuddiwyd dwy ochr y ffoil Cu gan monolayer graphene. Roedd haen denau o PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) wedi'i sbin-gôt ar un ochr i'r ffoil Cu, gan ffurfio strwythur PMMA/G/Cu ffoil/G. yn dilyn hynny, cafodd y ffilm gyfan ei socian mewn hydoddiant 0.1 M amoniwm persylffad [(NH4)2S2O8] am tua 2 awr i ysgythru'r ffoil Cu. Yn ystod y broses hon, rhwygodd y graphene backside diamddiffyn ar hyd y ffiniau grawn yn gyntaf ac yna rholio i fyny i sgroliau oherwydd tensiwn arwyneb. Roedd y sgroliau ynghlwm wrth y ffilm graphene uchaf a gefnogir gan PMMA, gan ffurfio sgroliau PMMA/G/G. Wedi hynny, golchwyd y ffilmiau mewn dŵr wedi'i ddad-ïoneiddio sawl gwaith a'u gosod ar swbstrad targed, fel SiO2/Si anhyblyg neu swbstrad plastig. Cyn gynted ag y sychodd y ffilm atodedig ar y swbstrad, cafodd y sampl ei socian yn ddilyniannol mewn aseton, aseton 1:1/IPA (alcohol isopropyl), ac IPA am 30 s yr un i dynnu PMMA. Cynheswyd y ffilmiau ar 100 ° C am 15 munud neu eu cadw mewn gwactod dros nos i gael gwared ar y dŵr a oedd wedi'i ddal yn gyfan gwbl cyn trosglwyddo haen arall o sgrôl G / G arno. Y cam hwn oedd osgoi datgysylltu ffilm graphene o'r swbstrad a sicrhau sylw llawn i MGGs yn ystod rhyddhau haen cludwr PMMA.
Gwelwyd morffoleg strwythur MGG gan ddefnyddio microsgop optegol (Leica) a microsgop electron sganio (1 kV; FEI). Gweithredwyd microsgop grym atomig (Nanosgop III, Offeryn Digidol) yn y modd tapio i arsylwi manylion y sgroliau G. Profwyd tryloywder ffilm gan sbectromedr uwchfioled-weladwy (Agilent Cary 6000i). Ar gyfer y profion pan oedd y straen ar hyd cyfeiriad perpendicwlar y llif cerrynt, defnyddiwyd ffotolithograffeg a phlasma O2 i batrwm strwythurau graphene yn stribedi (~ 300 μm o led a ~ 2000 μm o hyd), a dyddodwyd electrodau Au (50 nm) yn thermol gan ddefnyddio masgiau cysgod ar ddau ben yr ochr hir. Yna rhoddwyd y stribedi graphene mewn cysylltiad ag elastomer SEBS (~ 2 cm o led a ~ 5 cm o hyd), gydag echel hir y stribedi yn gyfochrog ag ochr fer SEBS ac yna BOE (byffer ocsid etch) (HF:H2O). 1:6) ysgythru ac eutectic gallium indium (EGaIn) fel cysylltiadau trydanol. Ar gyfer profion straen cyfochrog, trosglwyddwyd strwythurau graphene di-batrwm (~5 × 10 mm) i swbstradau SEBS, gydag echelinau hir yn gyfochrog ag ochr hir y swbstrad SEBS. Ar gyfer y ddau achos, cafodd y G cyfan (heb sgroliau G)/SEBS ei ymestyn ar hyd ochr hir yr elastomer mewn cyfarpar â llaw, ac yn y fan a'r lle, fe wnaethom fesur eu newidiadau gwrthiant dan straen ar orsaf archwilio gyda dadansoddwr lled-ddargludyddion (Keithley 4200). -SCS).
Cafodd y transistorau holl-garbon hynod estynadwy a thryloyw ar swbstrad elastig eu gwneud gan y gweithdrefnau canlynol er mwyn osgoi difrod toddyddion organig i'r polymer deuelectrig a'r swbstrad. Trosglwyddwyd strwythurau MGG i SEBS fel electrodau giât. I gael haen deuelectrig polymer ffilm denau unffurf (2 μm o drwch), cafodd hydoddiant tolwen SEBS (80 mg/ml) ei orchuddio â sbin ar swbstrad SiO2/Si octadecyltrichlorosilane (OTS) a addaswyd ar 1000 rpm am 1 munud. Gellir trosglwyddo'r ffilm dielectrig denau yn hawdd o'r wyneb OTS hydroffobig i'r swbstrad SEBS wedi'i orchuddio â'r graphene a baratowyd fel y'i gelwir. Gellid gwneud cynhwysydd trwy adneuo electrod uchaf hylif-metel (EGaIn; Sigma-Aldrich) i bennu'r cynhwysedd fel swyddogaeth straen gan ddefnyddio mesurydd LCR (anwythiad, cynhwysedd, gwrthiant) (Agilent). Roedd rhan arall y transistor yn cynnwys CNTs lled-ddargludol wedi'u didoli â pholymerau, gan ddilyn y gweithdrefnau a adroddwyd yn flaenorol (53). Cafodd yr electrodau ffynhonnell/draen patrymog eu gwneud ar swbstradau SiO2/Si anhyblyg. Yn dilyn hynny, cafodd y ddwy ran, deuelectrig/G/SEBS a CNTs/patrymog G/SiO2/Si, eu lamineiddio i'w gilydd, a'u socian yn BOE i gael gwared ar y swbstrad SiO2/Si anhyblyg. Felly, lluniwyd y transistorau cwbl dryloyw y gellir eu hymestyn. Perfformiwyd y profion trydanol dan straen ar setiad ymestyn â llaw fel y dull a grybwyllwyd uchod.
Mae deunydd atodol ar gyfer yr erthygl hon ar gael yn http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
ffig. S1. Delweddau microsgopeg optegol o monolayer MGG ar swbstradau SiO2/Si ar wahanol chwyddhadau.
ffig. S4. Cymhariaeth o wrthiannau dalen dau-chwiliwr a throsglwyddiadau @550 nm o graffene plaen mono-, deu- a thrihaenog (sgwariau du), MGG (cylchoedd coch), a CNTs (triongl glas).
ffig. S7. Newid gwrthiant wedi'i normaleiddio o MGGs mono-a dwy haen (du) a G (coch) o dan straen cylchol ~1000 yn llwytho hyd at 40 a 90% o straen cyfochrog, yn y drefn honno.
ffig. S10. Delwedd SEM o dair haen MGG ar elastomer SEBS ar ôl straen, yn dangos croes sgrolio hir dros sawl craciau.
ffig. S12. Delwedd AFM o dair haen MGG ar elastomer SEBS tenau iawn ar straen o 20%, yn dangos bod sgrôl yn croesi dros grac.
bwrdd S1. Symudedd transistorau nanotiwb carbon dwy haen MGG-wal sengl ar wahanol hyd sianeli cyn ac ar ôl straen.
Mae hon yn erthygl mynediad agored a ddosberthir o dan delerau trwydded Creative Commons Attribution-NonCommercial, sy'n caniatáu defnydd, dosbarthiad, ac atgynhyrchu mewn unrhyw gyfrwng, cyn belled nad yw'r defnydd canlyniadol ar gyfer mantais fasnachol ac ar yr amod bod y gwaith gwreiddiol yn gywir. dyfynnwyd.
SYLWCH: Dim ond fel bod y person rydych chi'n argymell y dudalen yn ei argymell y byddwn ni'n gofyn am eich cyfeiriad e-bost yn gwybod eich bod chi eisiau iddyn nhw ei gweld, ac nad post sothach yw e. Nid ydym yn dal unrhyw gyfeiriad e-bost.
Mae'r cwestiwn hwn ar gyfer profi a ydych chi'n ymwelydd dynol ai peidio ac i atal cyflwyniadau sbam awtomataidd.
Gan Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Gan Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Cymdeithas America er Hyrwyddo Gwyddoniaeth. Cedwir pob hawl. Mae AAAS yn bartner i HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef a COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Amser post: Ionawr-28-2021